РАДИОАКТИВНЫЕ ОТХОДЫ И ЗАЩИТА ОКРУЖАЮЩЕЙ СРЕДЫ
При переработке облученного ядерного топлива образуются как жидкие, так и газообразные радиоактивные отходы. В отличие от общетоксичных отходов их нельзя обезвредить обычными приемами: сжиганием, переводом в безвредные или нерастворимые соединения. Радионуклиды, переходя в любые соединения, сохраняют свои радиоактивные свойства, поэтому для всех предприятий атомной промышленности главной задачей охраны окружающей среды является надежная локализация радиоактивных отходов. Проблема сводится к уменьшению объема отходов производства, что самое основное, а также к их переработке (с учетом наиболее полного использования полезных компонентов) и последующему надежному, безопасному и контролируемому захоронению, обеспечивающему долговременную изоляцию радионуклидов от биосферы. К настоящему времени в СССР выполнен определенный комплекс исследовательских, научно-технических и санитарно-гигиенических разработок, положенный в основу осуществления системы обезвреживания всех видов радиоактивных отходов, а также контроля за радиационной обстановкой на предприятиях и в окружающей среде. Эти исследования проводятся в рамках программы СЭВ, что позволяет анализировать результаты, полученные в разных странах — членах СЭВ, и способствует выявлению наиболее рациональных способов переработки и захоронения отходов.
За последние годы в странах — членах СЭВ разработаны и рекомендованы единые методики и критерии по различным аспектам данной проблемы.
В СССР все радиоактивные отходы разделены на три категории: высокоактивные — выше 10 кюри/л, среднеактивные — 10—10-5 и низкоактивные —10-5—10-9 кюри/л. Воды, содержащие менее 10-9 кюри/л, радиоактивными отходами не считаются. Примерно такое же деление отходов на категории принято и в МАГАТЭ.
Жидкие радиоактивные отходы.
Высокоактивными отходами являются водные рафинаты схемы экстракционной переработки после извлечения Am, Сm и Sr. В них содержится более 99% всех радиоактивных ПД, образующихся в твэлах при работе ядерного реактора.
После упарки отходы направляют на долговременное хранение в емкости из нержавеющей стали объемом несколько сот кубических метров. Емкости снабжены поддоном также из нержавеющей стали, системой охлаждения (высокоактивные отходы выделяют большое количество тепла), трубопроводами для подачи растворов на хранение и перекачки в резервные емкости в случае обнаруженной протечки и контрольно-измерительными приборами. Емкости обеспечивают надежную изоляцию высокоактивных отходов от окружающей среды в течение по крайней мере нескольких десятков лет. Однако по прошествии этого периода емкости могут дать протечку, поэтому они требуют постоянного контроля и наблюдения.
Гораздо более совершенным методом переработки высокоактивных отходов является их отверждение путем кальцинации, остекловывания или включения в виде наполнителей в органические конденсированные, керамические и другие системы.
В СССР для обезвреживания высокоактивных отходов, с точки зрения перспективности переработки в будущем, а также наибольшего концентрирования отходов в наименьшем объеме и наименее вероятного загрязнения окружающей среды, предпочтение отдается методу остекловывания, т. е. переводу отходов в фосфатные, боратные и силикатные стекла, прочно связывающие радионуклиды. Этот процесс исследуется всесторонне и в последние годы находит завершение в технологических разработках по одно- и двустадийному вариантам, обеспечивающим высокопроизводительный непрерывный процесс остекловывания.
Рис. 3.16. Аппаратурная схема установки остекловывания отходов:
- — электропечь; 2 — барботер-конденсатор; 3 — фильтр грубой очистки газов; 4 — фильтр тонкой очистки газов; 5 — колонка для улавливания паров RuO4; 6 — адсорбционная колонка для очистки газов от окислов азота; 7 — приемная емкость для слива стекла
Достигнуты успехи в совершенствовании оборудования процесса остекловывания, разработке технологии электроварки стекла. В результате отработан и проверен на имитаторах процесс электроварки стекла в керамической печи производительностью 120 л/ч (рис. 3.16). Полученные материалы помещают в контейнеры емкостью 200 л и направляют на хранение в вертикальные бетонные трубы, продуваемые для охлаждения воздухом.
Для захоронения отвержденных отходов проводятся полевые испытания и проектные разработки хранилищ с регламентированным режимом хранения отходов в поверхностных грунтовых слоях. Накоплен долголетний положительный опыт использования крупномасштабного хранилища цементированных отходов, в перспективе рассматривается использование глубоких горных выработок.
Преимуществом этого вида захоронения является малая подвижность высокоактивных отходов. Даже в случае каких-либо разрушений отвержденные отходы не могут распространиться на значительное расстояние, они практически не выщелачиваются водой, их легко обнаружить и локализовать. Они не требуют столь тщательного наблюдения. Кроме того, такой вид захоронения по сравнению с хранением в жидком виде в емкостях из нержавеющей стали почти вдвое дешевле.
Отходами среднего уровня активности являются растворы, образующиеся при дезактивации технологического оборудования, кубовые остатки от упарки низкоактивных отходов, растворы от промывки экстрагентов и др.
В настоящее время (ИФХ АН СССР, Уральский и Пермский политехнические институт, Радиевый институт им. В. Г. Хлопина, им. Ленсовета и др.) синтезировано и изучается большое число неорганических сорбентов. Некоторые из них (ферроцианиды Fe, Ni, Си, сульфиды металлов, гидратированные окислы Мn, Ті, Al и т. п.) перспективны для переработки жидких радиоактивных отходов.
Определенное значение для очистки жидких радиоактивных отходов сохраняют до сих пор, вследствие их низкой стоимости, и некоторые природные неорганические сорбенты (пиролюзит, клиноптиллолит, бентонит и др.).
Существенная особенность неорганических сорбентов — их повышенная избирательность к сорбции определенных ионов и высокая прочность фиксации на них радионуклида — позволяет в некоторых случаях рассматривать использованные сорбенты как форму, пригодную для захоронения радиоактивных концентратов.
В СССР разработан и с успехом применяется уже 14 лет метод захоронения отходов низкого и среднего уровня активности в глубинные геологические формации, так называемый метод глубинного захоронения. Устройство хранилищ в таких формациях позволяет изолировать радиоактивные отходы на весь период времени, необходимый для снижения уровня активности до безопасных пределов.
Наиболее разработанными в СССР в настоящее время являются хранилища жидких радиоактивных отходов, создаваемые в пористых водоносных геологических формациях, в которых отсутствует или предельно мала фильтрация подземных вод, т. е. в горизонтах с застойным или замедленным режимом водообмена.
Жидкие радиоактивные отходы нагнетают в водоносный глубинный горизонт, надежно изолированный от других горизонтов и от дневной поверхности. При этом отходы вытесняют пластовую воду из пор, замещают ее и распространяются по радиусу от нагнетательной скважины. Пласт с жидкими отходами, занявшими определенный объем и площадь, образует подземный могильник отходов. Перемещение отходов возможно только совместно с пластовыми водами, скорость движения которых может быть практически нулевой или до нескольких метров в год.
Очистка отходов от радиоактивных загрязнений достигается в результате естественного распада радионуклидов. Кроме того, благодаря процессам сорбции на минералах, слагающих твердую фазу пласта, происходит концентрирование и закрепление практически всех компонентов отходов. Подготовка отходов к захоронению и ее аппаратурное оформление несложны и позволяют осуществлять процесс удаления отходов в хранилище и контроль за ними с высокой степенью автоматизации. Разработаны и осуществлены способы контроля за работой хранилищ, включающие приемы с использованием дистанционных датчиков измерения давления и температуры, методов геофизического и радиохимического контроля и др. Возможность создания подземного хранилища в глубинных водоносных горизонтах в каждом отдельном случае подтверждается расчетом надежности и санитарно-радиационной безопасности. С этой целью проводится оценка всех возможных путей миграции радионуклидов в недрах: распространение по пласту-коллектору, диффузия через перекрывающие водоупорные породы. Разработаны методические приемы такой оценки. Экономически способ является выгодным уже при объеме отходов 50—100 м3/сутки и глубине захоронения 1000—1500 м.
Многолетний опыт удаления в подземные хранилища низко- и среднеактивных отходов позволил перейти к полевым экспериментам по захоронению высокоактивных отходов — проблеме, решение которой чрезвычайно важно для развития атомной энергетики.
Там, где это возможно, выбор места для строительства АЭС и новых радиохимических предприятий должен осуществляться с учетом наличия подходящих геологических структур, позволяющих осуществлять глубинное захоронение жидких отходов.
Организациями Министерства геологии СССР было проведено комплексное изучение геолого-гидрогеологических условий большого числа районов размещения существующих и намеченных к строительству предприятий. При этом во внимание принимались не только структура геологической формации, ее индивидуальные качества, но и особенности, связанные со спецификой воздействия радиоактивных отходов на окружающую среду, т. е. воздействие тепла, ионизирующего излучения, а в некоторых случаях и химических реакций. Выполнена трудоемкая работа, позволившая в общих чертах оценить перспективные возможности использования недр для создания подземных хранилищ радиоактивных отходов в различных вариантах на много лет вперед. Нельзя, однако, считать, что все вопросы решены. Впереди детальные разработки в лаборатории и в полевых условиях для обоснования предложенных проектов.
Газообразные радиоактивные отходы. Газообразные радиоактивные отходы можно разделить на три группы: жидкие аэрозоли (туманы), пыль и радиоактивные газы.
Жидкие аэрозоли образуются в некоторых узлах технологического процесса переработки твэлов (воздух пульсации, транспортировка растворов, вентиляция, сдувки и пр.). Для тонкой очистки от туманов используют самоочищающиеся тонковолокнистые высокоэффективные фильтры непрерывного действия типа «Фартос» производительностью до 500 м/ч. Окончательную контрольную очистку проводят на так называемых абсолютных фильтрах со специальной тканью.
Пыль в значительных количествах образуется при всех сухих и термических операциях (резка твэлов, прокалка солей и пр.). Кроме радиоактивных веществ эта пыль содержит также ценные продукты, подлежащие переработке в основном технологическом процессе. Для стадии грубой очистки используют известные в химической и металлургической промышленности турбулентные промыватели.
В последние годы для очистки газов от тонкой пыли все большее применение находят регенерируемые металлотканевые и металлокерамические фильтры, которые обладают высокой механической прочностью, низким аэродинамическим сопротивлением и позволяют возвращать в процесс уловленную пыль.
Радиоактивные газы (129I, 3H, 85Кr) выделяются при переработке твэлов. Образующийся при работе ядерного реактора 131I к моменту переработки облученных твэлов с относительно небольшим выгоранием практически полностью распадается (Т1|2=8,1 дня). Остатки его поглощаются в «вечной» колонке, в которой одновременно с поглощением иода происходит его распад. Для улавливания 129I используют колонку с насадкой, покрытой AgNO3.
При переработке твэлов с большим выгоранием для улавливания иода следует использовать жидкостные методы, например поглощение растворами азотнокислой ртути с последующей ее регенерацией.
Тритий, концентрация которого в твэлах реакторов на тепловых нейтронах достигает 250 кюри/т, при нормальном технологическом процессе на 95% концентрируется в рафинате первого экстракционного цикла, а после упарки рафината и ректификации дистиллята наливается в азотной кислоте, возвращается процесс, и в конденсате, который направленный на хранение.
В настоящее время советские ученые разрабатывают разные способы концентрированного трития и выведения его из технологической схемы:
- зацикловка конденсатов в технологическом процессе и после достижения допустимой концентрации вывод из процесса необходимых количеств для хранения или захоронения (например, глубинное захоронение);
- усложнение процесса переработки твэлов путем введения операции «волоксидации», сущность которой сводится к нагреву при 500—600°С нарезанных кусков твэлов в атмосфере кислорода. При этом, как показ исследования, можно отогнать и собрать 99% трития в небольшом объеме в виде тритиевой воды. Эти небольшие объемы легко захоранивать.
Применяемые в настоящее время системы очистки воздушных выбросов как на радиохимических предприятиях, так и на АЭС обеспечивают чистоту воздушного бассейна.