3.4. МАТЕРИАЛЫ И ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИЕ ЭЛЕМЕНТЫ ЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ ЯДЕРНЫХ PEAKTOPOВ
Атомное материаловедение как часть общей науки о материалах характеризуется специфическими, резко выраженными чертами. Главная из них — это радиационное воздействие, или, как чаще говорят, радиационное повреждение всех материалов и прежде всего металлов и сплавов при их работе в активной зоне ядерного реактора. Наиболее ярко радиационное повреждение проявляется в самом ядер- ном топливе — металлическом уране и плутонии, их сплавах и соединениях. В современных энергетических ядерных реакторах основным видом ядерного топлива служит двуокись урана или ее смесь с двуокисью плутония, и их радиационное повреждение практически очень важно.
Кристаллическая решетка таких материалов находится под воздействием не только нейтронов и γ-квантов различных энергий, но и осколков деления, образующихся при распаде урана или плутония. Обладая огромной энергией порядка ста мегаэлектронвольт, осколки деления смещают, выбивают из узлов решетки атомы, которые внедряются в межузлия решетки и на месте которых остаются незанятые места — вакансии. Металл, сплав или соединение с такой поврежденной кристаллической решеткой приобретают новые свойства: твердость и прочность их возрастают по сравнению с исходным состоянием, а пластичность, вязкость понижаются. Металлический уран, например, обладающий малосимметричной орторомбической кристаллической решеткой, испытывает в нейтронном поле «радиационный рост», который влечет за собой изменение формы уранового изделия, а также величины и даже направления деформации в зависимости от текстуры.
Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов, или сокращенно твэлы, состоят, как известно, не только из собственно топлива, но и из герметичной металлической оболочки, в которой размещается это топливо. Понятно, что герметичность необходима, чтобы сильнорадиоактивные атомы — продукты деления — не попали в теплоноситель, а из него в помещения АЭС и далее в атмосферу. Как видно, проблемы атомного материаловедения чрезвычайно многообразны и сложны, и для обеспечения надежной работы твэлов в энергетических реакторах необходимы детальное знание поведения материалов в реакторах, широкое развитие исследований в этой новой области знания, не говоря уже о механических, тепловых и гидравлических исследованиях твэлов. Советскими учеными в этой области проведены крупные научно-исследовательские и опытно-технологические работы.
ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИЕ ЭЛЕМЕНТЫ
В активной зоне ядерного реактора при воздействии мощных нейтронных полей осуществляется реакция деления тяжелых ядер, составляющих ядерное топливо. В результате торможения осколков деления, преобразующего кинетическую энергию в тепловую, возникает разогрев топливного вещества. При поглощении нейтронов может реализоваться еще один полезный процесс — конверсия ядер 238U и 232Th соответственно в 239Рu и 238U, которые являются вторичным ядерным топливом, что расширяет топливные возможности природного урана. Коэффициент конверсии (воспроизводства) зависит от нейтронного спектра реактора. В реакторах на тепловых нейтронах значение коэффициента меньше единицы. В реакторах на быстрых нейтронах коэффициент конверсии существенно выше единицы (расширенное воспроизводство), что позволяет вовлечь в атомную энергетику практически весь добываемый уран. Скапливающиеся при эксплуатации реактора в топливном материале продукты ядерных реакций обладают огромной радиоактивностью.
Твэлы являются основными конструктивными элементами активной зоны реакторов. В них содержится топливный материал, следовательно, в них производится тепловая энергия, отводимая жидким или газообразным теплоносителем. Основные требования к твэлам следующие:
- обеспечение незагрязняемости теплоносителя и внешней среды радиоактивными продуктами;
- обеспечение малого паразитного поглощения нейтронов материалами конструкции;
- обеспечение устойчивого теплосъема;
- обеспечение эксплуатационной надежности конструкции в течение кампании до заданного выгорания;
- возможность химической переработки облученных твэлов.
Перечисленные требования в сочетании с эксплуатационными условиями накладывают ряд ограничений на выбор материалов и конструкционное решение твэлов.
Даже общее рассмотрение рабочих условий показывает значительные трудности создания материалов и твэлов энергетических реакторов. Эти устройства предназначаются для работы в нейтронных полях от 1014 (для реакторов на тепловых нейтронах) до 1016 нейтрон/(см2-сек) (для реакторов на быстрых нейтронах) при энергонапряженности, в несколько раз превосходящей энергонапряженность обычных теплотехнических установок. К примеру, объемное энерговыделение в теплотехническом канале реактора на тепловых нейтронах может составлять 50—150 квт/л, а в активной зоне реактора на быстрых нейтронах даже 500—1000 квт/л. В этих условиях материалы твэлов за время эксплуатации от 1 до 5 лет могут получить за кампанию флюенс, достигающий 1022 нейтрон/см2 в ядерном реакторе на тепловых нейтронах при выгорании топлива до 50 000 Мвт-сутки/т и превосходящий 1023 нейтрон/см2 в реакторе на быстрых нейтронах при выгорании топлива до 120 000 Мвт сутки/т. В результате происходит значительное изменение физико-механических свойств и химического состава, приводящее к снижению плотности и общему разупрочнению материалов.
Особенно глубокие изменения наблюдаются в материалах, содержащих делящуюся компоненту, выгорание которой может достигать от нескольких до десятков процентов (в дисперсионных композициях). Такие условия усугубляются температурными режимами работы конструкции, так как повсеместно используются предельные уровни рабочих температур, ограничиваемые допустимым термическим разупрочнением материалов, областями совместимости, коррозионной и эрозионной устойчивости. Так, при охлаждении водой под давлением скорость теплоносителя может достигать 10 м/сек, а рабочая температура внешней поверхности твэлов 300—560°С. В случае натриевого охлаждения при той же скорости теплоносителя внешняя температура твэлов достигает почти 750°С. Охлаждение гелием, двигающимся со скоростью 50—100 м/сек, выгодно при внешней температуре твэлов порядка 1000°С и более. Следствием высоких тепловых нагрузок, превышающих, например, 20 и 250 вт/г UO2 в реакторах на тепловых и быстрых нейтронах соответственно, является возникновение значительных тепловых потоков и температурных градиентов, что существенно усложняет эксплуатационные условия конструкций, в особенности при нестационарных режимах.
В твэлах с заметным распуханием топлива при больших выгораниях предусматривается зазор между оболочкой и сердечником (до 0,5 мм), заполненный теплопроводящей средой. В крупных промышленных реакторах твэлы собраны в пучки, образующие тепловыделяющие сборки или размещающиеся в технологических каналах с параллельным охлаждением от общего коллектора. Это позволяет осуществлять теплогидравлическое профилирование активной зоны с целью повышения уровня мощности и обеспечивает простоту замены отработанного топлива свежим. Кажущаяся на первый взгляд эффективность метода повышения работоспособности твэлов путем снижения тепловых потоков разветвлением поверхности за счет усложнения формы поперечного сечения при детальном анализе в большинстве случаев не оправдывается. В таких конструкциях возрастает радиальная неравномерность тепловых потоков, выводящая оболочку в локальных участках на предел работоспособности по различным критериям (длительной прочности, длительной пластичности, малоцикловой усталости при нестационарных режимах, коррозии под напряжением и т. п.). Широкое применение практически во всех реакторах АЭС получили стержневые твэлы в виде цилиндрического сердечника твэла, окруженного трубчатой оболочкой, форма которой достаточно устойчива при механическом нагружении. Меньшее распространение имеют трубчатые твэлы, и практически не применяются в энергетических реакторах пластинчатые твэлы.
Предел работоспособности твэла определяется различными факторами, в конечном счете приводящими к повреждению оболочки, к развитию разрушения. К их числу относятся: 1) радиационное и коррозионное повреждение материала оболочки, в том числе вследствие взаимодействия с сердечником, усиливающегося при накоплении продуктов деления; 2) нарастание давления газообразных осколочных продуктов и механического взаимодействия оболочки с сердечником вследствие распухания последнего, что приводит к накоплению повреждений в оболочке, работающей в области упруго-пластических деформаций; 3) влияние нестационарных режимов, включая как усталостные явления, так и локализацию деформации оболочки на малых участках при специфическом трещинообразовании сердечника, и др. Степень и скорость повреждений, накапливающихся при суперпозиции этих явлений, так же как и скорость развития разрушения после возникновения начальной негерметичности, существенным образом зависят от теплонапряженности, внешнего давления и скорости теплоносителя, температурных режимов работы твэлов.
Разработку конструкции и технологии изготовления твэлов ведут с учетом обеспечения минимальных затрат на их производство.
ЯДЕРНОЕ ТОПЛИВО
Окисное топливо.
Характерной особенностью настоящего периода как в нашей стране, так и во всем мире является доминирующее строительство АЭС с реакторами на окисном топливе.
Необходимо отметить, что при прочих равных условиях использование твэлов с окисным топливом в энергетическом реакторе позволяет уменьшить критическую загрузку вследствие снижения доли 238U, захват нейтронов которым велик. Это обстоятельство имеет определяющее значение в начальный период развития энергетики с реакторами на быстрых нейтронах, задачей которого является быстрый ввод мощностей.
В настоящее время в Советском Союзе твэлы на основе обогащенной UO2 успешно используются в реакторах ВВЭР-440, РБМК-1000, БН-350, БОР-60. В десятой пятилетке намечено ввести в строй реакторы БВЭР-1000, БН-600, где также будет использовано окисное топливо.
В большинстве реакторов его используют в компактном виде (втулки и таблетки). Исследуется также возможность применения топлива в виде порошков (так называемое виброуллотненное топливо).
В последние годы как в нашей стране, так и в других странах ведутся всесторонние исследования свойств окисного топлива. Особенное внимание уделяется его поведению в условиях облучения нейтронами в твэлах.
Вследствие низкой теплопроводности окисного топлива в процессе облучения возникают высокая температура в центре сердечника твэ- ла и большой градиент температур: 300— 350°С/мм в реакторах на тепловых нейтронах и 600—700°С/мм в реакторах на быстрых нейтронах. Градиент температур вызывает перераспределение пористости вследствие перемещения вакансий и компонентов композиции (массо- перенос): появляются линзообразные пустоты, которые мигрируют при помощи механизма испарение — конденсация и образуют центральную полость; возникают радиально-ориентированные столбчатые зерна. В результате этих процессов исходная структура сердечника из UО2 или (U, Pu)O2 претерпевает существенные изменения. Небольшой (до 0,2 мм) периферийный ободок сохраняет исходную структуру. За ним расположена зона равноосных рекристаллизованных зерен (t~1350°С), затем область столбчатых кристаллов (t~1800°С), и, наконец, очень пористая центральная часть, или полость. В зоне столбчатых зерен наблюдаются мелкие (5—10 мкм) светлые включения — капли сплава, состоящего из твердых продуктов деления (Mo, Pd, Rh, Ru и др.).
В процессе изменения структуры происходит радиальное перераспределение плутония и урана, вблизи центральной части топливо обогащается плутонием, изменяется также и отношение О/Me по объему сердечника. Мигрирующие вакансии могут захватывать газообразные осколочные продукты, которые ранее были растворены в топливе или выделились в виде пузырьков, что приводит к увеличению давления в порах. При температуре топлива более 0,5 Тпл начинают образовываться газовые пузырьки, вызывающие распухание топлива, которое линейно увеличивается с выгоранием. При 10% выгорания газовыделение может достигать 90%. При низкой плотности топлива (85% теоретической) газовыделение из компактного и виброуплотненного топлива примерно одинаковое благодаря присутствию периферийной зоны с низкой плотностью. При высокой плотности газовыделение из компактного топлива меньше, чем из виброуплотненного.
Кроме газового имеет место и твердое распухание. Установлено, что распухание окисного топлива составляет 1,7% на 1% выгорания, причем на долю твердого распухания приходится ~0,4%.
Процесс деления ядер урана или плутония приводит к образованию атомов более 30 элементов, которые можно разделить на две группы: элементы, образующие стабильные окислы, и элементы, присутствующие в несвязанном виде. К первой группе относятся Zr и РЗЭ, образующие окислы, растворимые в матрице топлива, а также Ва и Sr, образующие нерастворимые окислы. Ко второй группе относятся щелочные металлы, галоиды и элементы с порядковым номером 43—52 (от Тс до Те). Мо остается в элементарной форме в достехиометрическом топливе и окисляется в застехиометрическом. Cs, I, Se и Те легко испаряются и образуют легколетучие соединения, которые быстро мигрируют к периферии топлива и разрушают внутреннюю поверхность стальной оболочки (в основном Cs и 1) при выгорании более 3% и температуре выше 550°С. Взаимодействие происходит только в присутствии кислорода, так как наиболее реакционной является окись цезия. Кислород, участвующий в реакции, выделяется при каждом акте деления. Наибольшее взаимодействие наблюдается при застехиометрическом составе окисного топлива. Коррозия оболочки происходит путем как равномерного взаимодействия (слоистая структура), так и межкристаллитного проникновения. Взаимодействие топлива, продуктов деления и оболочки считают потенциальным механизмом разрушения твэлов.
Другой причиной разрушения является механическое взаимодействие распухающего сердечника с оболочкой.
В сердечнике при облучении наблюдается явление растрескивания окисного топлива. Под действием термических циклов при пуске и остановке реактора в топливе образуются радиальные и кольцевые трещины, если термические напряжения превышают предел прочности. Трещины могут залечиваться в стационарном режиме путем спекания топлива или переноса вещества вследствие испарения — конденсации. Образование и залечивание трещин приводит к перераспределению вещества и постепенному заполнению технологического зазора между сердечником и оболочкой с последующим их механическим взаимодействием (так называемый термический храповик по аналогии с механическим храповиком).
Из приведенного выше видно, какие сложные изменения происходят в топливном сердечнике при работе твэла, однако в случае разумной конструкции твэла, учитывающей все особенности его работы, удается обеспечить высокое выгорание окисного топлива.
Карбидное и нитридное топливо.
Применение обогащенной UO2 позволяет решить лишь начальные задачи энергетики с реакторами на быстрых нейтронах. Поэтому вслед за ее промышленным освоением в АЭС намечен переход на уран-плутониевое окисное топливо. При этом построенные и проектируемые энергетические реакторы на быстрых нейтронах позволят осуществить переход с уранового на уранплутониевое топливо без каких-либо конструктивных изменений.
Вместе с тем уже сегодня ставится вопрос о необходимости поиска и разработки новых видов топлива с лучшими показателями топливного цикла, что особенно актуально для энергетических реакторов на быстрых нейтронах. Полная реализация преимуществ реакторов на быстрых нейтронах позволит оправдать повышенные затраты на их разработку и сооружение.
В качестве одного из путей улучшения экономических показателей АЭС с реакторами на быстрых нейтронах рассматривается переход от окисного к более ураноемкому карбидному или нитридному топливу. Однако переход на карбидное, нитридное топливо и металлические сплавы целесообразно будет осуществить лишь после наработки необходимого количества плутония в реакторах на тепловых нейтронах и снижения цены на него.
Для типичного большого энергетического реактора на быстрых нейтронах при энерговыделении в твэлах 500—600 вт/см критические массы реактора с карбидным и окисным топливом различаются примерно на 20%, однако воспроизводство возрастает приблизительно на 14%.
Таким образом, значительное улучшение темпов воспроизводства происходит уже при простой замене окисного топлива на карбидное без реализации таких преимуществ последнего, как более высокая его, по сравнению с окисным топливом, теплопроводность.
Значительная теплопроводность карбидного топлива дает возможность снимать более высокие тепловые нагрузки с единицы длины сердечника. При этом увеличение линейной мощности на 20 вт/см без изменения диаметра твэла снижает период удвоения конвертируемого топлива на 8%. Кроме того, высокая теплопроводность карбидного топлива позволяет применять твэлы большого диаметра, что при одной и той же мощности реактора сокращает их количество, компенсируя более дорогое изготовление.
В СССР в реакторе БОР-60 проведено облучение экспериментальных пакетов с карбидным и нитридным топливом до выгораний 3; 5; 7 и 10% при различной линейной мощности.
Установка на также связь газовыделения с размером зерна и температурой облучения: крупнозернистый нитрид пухнет больше, с увеличением температуры в центре выше 1200°С газовыделение резко возрастает. Совместимость нитридного сердечника со стальной оболочкой хорошая вплоть до 1000°С. Азотирования оболочки при выгорании до 5% не обнаружено. Однако широкому применению нитридного топлива в энергетических реакторах должно предшествовать более детальное его исследование.
